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【引語】一百多年以來，“哈伯－博施”（Haber-Bosch）固氮法作為工業(yè)上應(yīng)用最為廣泛的合成氨工藝，為社會發(fā)展和科技進(jìn)步作出了巨大貢獻(xiàn)。然而，此工藝需要嚴(yán)苛的反應(yīng)條件，為實(shí)現(xiàn)反應(yīng)所需要的高溫高壓環(huán)境每年都會對全球能源產(chǎn)生巨大的耗費(fèi)

2017-10-01 00:55:00 · 風(fēng)電網(wǎng) 閱讀：546
【引語】一百多年以來，“哈伯－博施”（Haber-Bosch）固氮法作為工業(yè)上應(yīng)用最為廣泛的合成氨工藝，為社會發(fā)展和科技進(jìn)步作出了巨大貢獻(xiàn)。然而，此工藝需要嚴(yán)苛的反應(yīng)條件，為實(shí)現(xiàn)反應(yīng)所需要的高溫高壓環(huán)境每年都會對全球能源產(chǎn)生巨大的耗費(fèi)

【引語】

一百多年以來，“哈伯－博施”（Haber-Bosch）固氮法作為工業(yè)上應(yīng)用最為廣泛的合成氨工藝，為社會發(fā)展和科技進(jìn)步作出了巨大貢獻(xiàn)。然而，此工藝需要嚴(yán)苛的反應(yīng)條件，為實(shí)現(xiàn)反應(yīng)所需要的高溫高壓環(huán)境每年都會對全球能源產(chǎn)生巨大的耗費(fèi)。作為反應(yīng)原料，天然氣也是人類社會可持續(xù)發(fā)展賴以生存的重要能源，同時(shí)大量反應(yīng)產(chǎn)物包括溫室氣體的排放也會威脅地球環(huán)境。因此，改進(jìn)傳統(tǒng)的工業(yè)固氮技術(shù)，尋求高效、低耗、清潔的固氮合成氨方法已成為近幾年的研究熱點(diǎn)。近年來，半導(dǎo)體光催化實(shí)現(xiàn)還原氮?dú)?、制備氨氣因其高效清潔而引起全世界的極大關(guān)注。近日，Materials Horizons期刊在線發(fā)表了由武漢理工大學(xué)李能教授與新加坡A*STAR的Wee-Jun Ong博士（共同通訊作者）撰寫的綜述論文 “Photocatalytic Fixation of Nitrogen to Ammonia: State-of-the-Art Advancement and Future Prospects”。論文的第一作者是武漢理工大學(xué)博士一年級學(xué)生陳星竹。文章對半導(dǎo)體及其復(fù)合結(jié)構(gòu)光催化固氮產(chǎn)氨進(jìn)行了系統(tǒng)的總結(jié)概括，并對未來研究方向進(jìn)行了探討和展望。

一、 N2光催化轉(zhuǎn)化概述

N2分子由于氮氮三鍵相對穩(wěn)定難以解離，表現(xiàn)為化學(xué)反應(yīng)惰性，且其質(zhì)子親和能力很差，使得電子傳輸和Lewis酸堿反應(yīng)受阻。此外，N2分子最高占據(jù)軌道(HOMO)和最低占據(jù)軌道(LUMO)之間存在較大的能隙(10.82eV)，也引起氮?dú)夥磻?yīng)困難。圖1展示了在半導(dǎo)體光催化的作用下，N2分子被光催化材料捕獲進(jìn)而被還原實(shí)現(xiàn)N2→NH3的轉(zhuǎn)化。

圖1 光催化固氮合成氨機(jī)理概述圖

二、光催化固氮的分類

圖2. 各種半導(dǎo)體光催化固氮體系概述圖

圖3. 五種N2的光催化轉(zhuǎn)化路徑

在這篇綜述中，作者以催化劑的化合物成分為分類標(biāo)準(zhǔn)，將報(bào)道的催化劑分為金屬氧化物、金屬硫化物、氧鹵化鉍、碳系化合物和其他化合物等幾類，并對所涉及的每種分類進(jìn)行了詳細(xì)介紹。圖2和3展示各類半導(dǎo)體光催化劑以及光催化固氮合成氨的五種典型的反應(yīng)路徑。

三、主要幾類半導(dǎo)體光催化體系固氮機(jī)理

圖4. TiO2 表面固氮并還原成氨的反應(yīng)機(jī)理

圖5. 硫系金屬納米體系固氮并還原成氨的反應(yīng)機(jī)理

圖6. Bi-系納米體系固氮并還原成氨的反應(yīng)機(jī)理

圖7. Metal-free碳系化合物催化固氮機(jī)理圖

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